Seinen Namen hat das Barockpalais seinem wohl berühmtesten Bewohner zu verdanken: Wolfgang Heribert von Dalberg. Als Vizepräsident der Hofkammer entwickelte er die Idee eines Mannheimer Nationaltheaters – mit der durchaus modernen Idee, neue Besucher nach Mannheim zu locken. Als dessen erster Intendant holte Dalberg Friedrich Schiller nach Mannheim und ließ hier „Die Räuber“ uraufführen. Heute ist im Dalberghaus die Kinder- und Jugendbibliothek, sowie die Musikbibliothek untergebracht.